快速、可逆的区域异构体恶嗪机理发色：开发用于高分子材料的原位反应力探针

由 ty10086 提交于 周三, 08/25/2021 - 16:19
文章英文标题
Fast, reversible mechanochromism of regioisomeric oxazine mechanophores: Developing in situ responsive force probes for polymeric materials
正文
为了解决大多数基于键断裂的力发色团中发现的迟滞或不可逆的力发色现象，我们基于恶嗪( OX )结构母体开发了一个新的力发色团家族。在聚二甲基硅氧烷( PDMS )基体中，三种OX区域异构体在吲哚环上的附着点不同，表现出不同的力致变色力响应性。受限DFT模拟将实验结果与分子尺度事件相关联，三个区域异构体中有两个表现为力激活重排，而第三个区域异构体则表现为力化学不活性。最显著的是，与螺吡喃( SP )和萘吡喃( NP )相比，OX的机械发色团表现出更快和可逆的机械发色，没有任何疲劳迹象。这种对机械载荷的快速响应是通过SP和OX支架的差异来实现的，因为SP的开环伴随着一个顺式异构化步骤。这些快速响应的力学载体有望通过对局部力学的原位监测，给广泛的软材料带来更深入的了解。
文章内容（英文）
To address hysteretic or irreversible mechanochromism found in most bond-scission-based mechanophores, we developed a new family of mechanophores based on the oxazine ( OX ) structural motif. Three OX regioisomers differing in their point of attachment to the indole ring show variable mechanochromic mechanoresponsiveness in a polydimethylsiloxane (PDMS) matrix. Constrained DFT simulations correlate the experimental findings to molecular scale events; two of the three regioisomers exhibit a force-activated rearrangement, while the third one is mechanochemically inactive. Most significantly, when compared with the spiropyran ( SP ) and the naphthopyran ( NP ), the OX mechanophores exhibit faster and reversible mechanochromism without any sign of fatigue. Such a rapid response to mechanical loads is rationalized by the difference between SP and OX scaffolds, given that the SP ring opening is accompanied by a trans-cis isomerization step. These fast-responsive mechanophores are anticipated to bring deeper understanding to a broad range of soft materials by in situ monitoring the local mechanics.
来源出处
Journal|[J]ChemVolume 7, Issue 4. 2021. PP 1080-1091
DOI
https://doi.org/10.1016/J.CHEMPR.2021.02.014

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